Ook de ​beeldhouwkunst neemt een belangrijke plaats in binnen de collectie. Ze omvat een grote  verscheidenheid aan typologieën, zoals kruisbeelden, haut-reliëfs en bas-reliëfs, en een rijke iconografie. Ze zijn er heiligenbeelden en kruisbeelden uit de 16e en 17e eeuw - waaronder een houten Maagd van Pasquier Borreman - maar ook 19e-eeuwse koninklijke borstbeelden en gedenkplaten van artsen die verbonden waren aan instellingen van het OCMW van de Stad Brussel.

​

Tot de meest opmerkelijke stukken behoort een 14e-eeuws mannenhoofd dat wordt toegeschreven aan de beeldhouwer Claus Sluter. Daarnaast zijn er een bronzen beeld van de romantische kunstenaar Antoine-Louis Barye en een indrukwekkende reeks haut-reliëfs van Émile Namur.